A Székely Nemzeti Múzeum az egyik legrégebbi magyar múzeum. 1875-ben Imecsfalván özv. Cserey Jánosné Zathureczky Emilia a család magángyűjteményére és Vasady Nagy Gyula szaktudására alapozva hozta létre, majd 1879-ben köztulajdonba adta. Ekkor került a gyűjtemény Sepsiszentgyörgyre. Kezdetben a múzeumot a Székely Mikó Kollégium fogadta be és 1892-ig az ún. Béldi-ház emeletén volt elhelyezve, majd ennek lebontása után az egyre gyarapodó gyűjteményt a középiskola két helyiségében helyezték el. Egy önálló múzeumépület megteremtése céljából már 1890-ben gyűjtés indult. Elsőként Huszka József készített épülettervet, majd az 1903-ban megvásárolt mostani telekre több neves építész készített tervet, végül a Vallás és Közoktatási Minisztérium 1911 márciusában Kós Károlyt bízta meg az épületegyüttes megtervezésével. Kós már áprilisban elkészítette a kiviteli terveket, majd júliusban a múzeumőri lakásokat is megtervezte. Az építkezést 1911 augusztusában kezdték meg és a következő év végére a főépület és a múzeumőri lakások is elkészültek.
A kaputoronnyal nyíló zárt udvarból („cinterem”) megközelíthető, félköríves főbejáratú főépület a földszintjén az északi szárnyban – a mai Lovagteremben, Tolerancia Teremben és a Kápolnában – eredetileg a Régiségtárnak adott helyet – a déli szárnyban pedig a Könyvtárnak és olvasótermének (utóbbi 1943 óta 1848-as alapkiállítás terme). Az első emeleten a főbejárat feletti teremben helyezték el a Természetrajzi Tárat (ma középkor-kiállítás), a Könyvtár felett a Néprajzi Tárat (ma a László Ferenc Terem, régészeti alapkiállítással), míg a Régiségtár felett ruhatáras előtér (ma gyermekkor-kiállítás) vezetett a Díszterembe (ma Bartók Terem), mely előadóteremként és Képtárként is szolgált. Az alagsorban a könyvtári szárnyon altiszti lakást és preparáló műhelyt, a régiségtári szárnyban asztalosműhelyt, mindkettőben további raktárakat képeztek ki. A második emeleten a főbejárat fölötti torony fogja össze a két szárnyat, hangsúlyozva az épület szimmetriatengelyét is. Ehhez az északi szárny fölött kialakított manzárd műterme kapcsolódott (ma raktárak).